電催化反應(yīng)在能源環(huán)境領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用，尤其是在新型可持續(xù)能源利用方面，如燃料電池、金屬－空氣電池以及電解水反應(yīng)。由于電催化反應(yīng)存在巨大的反應(yīng)能壘，通常需要人們使用催化劑，來降低能壘從而減少能源消耗。目前，商用催化劑多為Pt、Ir、Ru等貴重金屬基催化劑，存在成本高，易中毒失活（Pt在甲醇燃料電池中），穩(wěn)定性差（RuO2在產(chǎn)氧反應(yīng)中）等不足。最近，澳大利亞格里菲斯大學(xué)（Griffith University）姚向東（Xiangdong Yao）教授團隊針對上述問題，基于該課題組提出的“缺陷催化機理”（J． Mater． Chem． A， 2015， 2， 11736），成功開發(fā)出一種新型“缺陷石墨烯”，該材料在產(chǎn)氫（HER）、氧還原（ORR）以及產(chǎn)氧（OER）等方面都展現(xiàn)出很高的電催化活性及穩(wěn)定性。
論文共同第一作者是賈毅（Yi Jia）博士與博士生張龍舟（Longzhou Zhang）。本文通過將原始單層石墨烯，引入氮原子并高溫去除氮的方法制備了缺陷石墨烯（高溫去氮過程中導(dǎo)致部分碳原子重構(gòu)）。圖1a是缺陷石墨烯的合成路徑，圖1b是缺陷石墨烯的高分辨電鏡照片，圖中可以看出缺陷主要分布在石墨烯層的邊緣。從圖1c－1e可以看出缺陷石墨烯的ORR，OER以及HER性能比原始石墨烯及摻氮石墨烯都有大幅提高。
圖1．（a）缺陷石墨烯合成路徑示意圖；（b）缺陷石墨烯的透射電鏡照片；（c－f）比較缺陷石墨烯，摻氮石墨烯，原始石墨烯以及商用鉑碳等不同催化劑，在堿性O(shè)RR，堿性O(shè)ER，酸性HER以及堿性HER等多種電催化反應(yīng)中的性能。
圖2．缺陷石墨烯中存在的不同類型缺陷與單一電化學(xué)反應(yīng)的相關(guān)性研究。（a）D585類型碳缺陷；（b）D5類型碳缺陷；（c）D7557類型碳缺陷； （d）不同缺陷反應(yīng)活性位處ORR反應(yīng)路徑的能量圖；（e）不同缺陷反應(yīng)活性位處OER反應(yīng)路徑的能量圖和（f）不同缺陷反應(yīng)活性位處HER反應(yīng)路徑的能量圖．
根據(jù)電化學(xué)性能測試結(jié)果，認(rèn)為缺陷可以改變石墨烯層中缺陷處碳原子的電子態(tài)密度，形成活性位點，不同類型的缺陷可以催化不同類型的電化學(xué)反應(yīng)（ORR，OER或HER）。圖2通過基于密度泛函理論的模擬計算，作者發(fā)現(xiàn)不同缺陷類型處的碳原子催化不同的反應(yīng)時，有著不同的反應(yīng)能壘。因此認(rèn)為特定缺陷處的碳原子相比原始石墨烯中的碳原子擁有更高的催化活性。
作者進(jìn)一步使用缺陷石墨烯材料成功自制了一套鋅－空氣電池裝置（圖3a和b），組裝的鋅－空氣電池的容量經(jīng)過近100個充放電循環(huán)后仍然沒有明顯衰減（圖3c），并且最大功率密度達(dá)到154 mW／mg （圖3d）。為了進(jìn)一步滿足不同實際應(yīng)用中的能量需求，通過不同的串／并聯(lián)配置，該裝置提供足夠的動力點亮LED二極管（圖3e）并驅(qū)動了模型汽車（圖3f），展現(xiàn)出該催化劑在新一代金屬－空氣電池應(yīng)用中的良好前景。
圖3．（a）鋅－空氣電池測試裝置，插入圖為缺陷石墨烯空氣電極；（b）鋅－空氣電池充放電循環(huán)示意圖；（c）不同電流密度下充放電循環(huán)測試；（d）充放電極化曲線以及輸出功率密度隨電流密度的變化；（e）鋅－空氣電池點亮LED小燈；（f）鋅－空氣電池驅(qū)動汽車的DEMO裝置。
該論文對姚向東課題組提出的“缺陷催化機理”提供了有力支持并拓展到HER和OER，對未來非金屬催化劑的研究具有重要指導(dǎo)意義，同時缺陷石墨烯的優(yōu)良催化性能具有廣闊的市場應(yīng)用前景。這一成果近期發(fā)表在《Advanced Materials》上。
來源： 中國材料網(wǎng)
川公網(wǎng)安備 51010702000618號
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