圖2. 石墨烯三維導電網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)復合電極材料： (a)簡單共混法；(b) “雙重保護”法；(c) 層-層組裝法。
在國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的支持下，中科院化學所分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)院重點實驗室的研究人員，利用“納米碳三維導電網(wǎng)絡”進行理性電極材料結(jié)構(gòu)設計，大幅提高了多種納米結(jié)構(gòu)正、負極材料的電化學性能，取得系列進展（J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 2512； Energy. Environ. Sci.2012,5,5221；Adv. Energy Mater.2012,2,1086；Chem. Commun.2012,48,2198；Chem.Commun.2012,48,10663；J. Mater. Chem.2012,22, 17456；ACS Appl. Mater.Interfaces,2012,4,2824；ACS Appl. Mater. Interfaces,2012,4,4858；Phys. Chem. Chem. Phys.2012,14,2934）。并應美國化學會的Accounts of Chemical Research期刊邀請，撰寫了題為Nanocarbon Networks for Advanced Rechargeable Lithium Batteries的綜述文章，系統(tǒng)介紹了納米碳三維導電網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)電極材料在高性能鋰離子電池及未來高比能金屬鋰二次電池（鋰-硫電池和鋰-空氣電池等）中的應用和發(fā)展前景（Acc. Chem. Res. 2012, 45, 1759）。
該課題組研究人員長期致力于高效、穩(wěn)定的高容量、高倍率鋰離子電池電極材料研究（Adv.Mater.2008,20,2878；Adv.Mater.2008,20,1160；Adv. Mater.2009,21,2710；Adv.Mater.2010,22,4591；Adv. Mater.2011,23,4415；Energy. Environ. Sci.,2011,4,1634）。通過系統(tǒng)研究，他們發(fā)現(xiàn)各種納米碳結(jié)構(gòu)單元（納米碳顆粒、納米碳管、石墨烯、納米多孔碳等）形成的具有納米通道的三維導電網(wǎng)絡，不但可以有效分散活性電極材料納米顆粒、防止其團聚，還可以高速輸送鋰離子和電子到每個活性納米顆粒表面，從而真正發(fā)揮納米結(jié)構(gòu)電極材料的動力學優(yōu)勢，開發(fā)出兼具高容量和高倍率性能的鋰離子電池電極材料（圖1）。
在這一思想指導下，研究人員在利用石墨烯構(gòu)筑三維導電網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)電極材料方面取得系列進展，開發(fā)了多種高效組裝方法，構(gòu)筑出多種穩(wěn)定的高性能納微復合結(jié)構(gòu)正、負極材料。1.他們發(fā)現(xiàn)，利用NMP為分散劑可通過簡單共混實現(xiàn)石墨烯與三元正極材料LiNi1/3Mn1/3Co1/3 O2（LMNC）納米顆粒或有機自由基聚合物（PTMA）的均勻復合（圖2 (a)），從而顯著提高材料的動力學性能（Phys. Chem. Chem. Phys.,2012, 14, 2934；Energy. Environ. Sci., 2012, 5, 5221）。2.在高容量合金負極方面，開發(fā)出一種通過結(jié)合冷凍干燥與熱還原法將硅納米顆粒嵌入到石墨烯之間的制備方法（Chem. Commun., 2012, 48, 2198）。他們還巧妙利用Si納米顆粒和氧化石墨烯的表面帶負電的性質(zhì)，以帶正電荷的聚合物電解質(zhì)為媒介，發(fā)展出一種靜電力層層組裝技術(shù)用于制備Si/石墨烯納米復合負極材料的方法。利用該法可實現(xiàn)Si納米顆粒的高效石墨烯包裹，從而大幅提高其循環(huán)性能和倍率性能（Adv. Energy Mater.,2012, 2, 1086）。3.最近，他們還提出雙重保護設計理念用于高容量合金負極材料（圖2 (b)），即聯(lián)合利用核殼結(jié)構(gòu)的納米碳殼和石墨烯三維網(wǎng)絡來解決高容量電極材料的體積膨脹、表界面和動力學問題，研制出具有優(yōu)異循環(huán)性能和倍率性能的Ge@C/石墨烯納米結(jié)構(gòu)復合負極材料。（J. Am. Chem. Soc., 2012, 134, 2512）。
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