【背景介紹】
量子點的特殊性質，如可調諧帶隙、高固有偶極矩、溶液可加工性和顯著的消光系數，使其優于金屬有機染料而被認為是一種很有前途的光吸收替代品。雖然量子點敏化太陽能電池(QDSCs)的能量轉換效率(PCEs)低于染料敏化太陽能電池，但作為第三代太陽能電池的低成本候選材料，量子點敏化太陽能電池領域仍得到大量關注 。
【研究出發點】
目前，QDSCs的研究主要集中在有毒硫族化合物(鎘、鉛)上，但環境和健康方面的問題限制了其應用。碳基納米顆粒(包括石墨烯量子點、碳量子點(CQDs)和碳納米點(CNDs))由于其低毒、優良的光學性能、低成本、易合成和惰性，被廣泛應用于發光二極管、光催化和光伏器件。納米結構的氮化碳(CNs)具有低成本和高比表面積，并可通過表面工程進行結構修改。在PV領域，CN已經證明了自己是一種極好的低成本可再生能源。基于之前的研究結果，我們制備了嵌入CQDs的CN納米管(CCNTs)，并將它們用作CQDs敏化太陽能電池的吸光層，而不需要額外的敏化材料。
基于此，韓國仁荷大學化學系S.-J. Park等人以凍干尿素和CQDs為前驅體，制備了含氮碳量子點(CQDs)嵌入CN的納米管(CCNTs)。制備的CCNTs首次作為QDSCs的高效光收獲器；與CQDS、CN NT和塊狀CN敏化太陽能電池相比，它們的使用顯著提高了太陽能電池的功率轉換效率(PCE)。 CCNT敏化太陽能電池的PCE值為1.01%，在碳基QDSCs中最高。 此外，與CQDs-、CN NTs-和塊狀CN敏化器件相比，CCNTs敏化器件具有更好的光穩定性。 CCNT-敏化太陽能電池性能的提高主要是由于其促進了光電子傳輸和抑制了電荷復合。 將富氮CQDs集成到CCNTs中，調整了能帶排列，并通過降低能量壘來最大化可見光收獲，從而提高了器件的電荷收集效率。
該研究成果以“Carbon quantum dots-embedded graphitic carbon nitride nanotubes for enhancing the power conversion efficiency of sensitized solar cells”為題發表在Materials Today Chemistry上。
圖1. (a) CCNTs合成示意圖，(b) CQDs的TEM圖像，(c) CN NTs的TEM圖像，(d) CCNTs的高分辨率TEM圖像，(e和f)選定部分CCNTs的TEM圖像
CCNTs的制備如圖1a所示。CQDs中的氨基通過酰胺鍵促進了CN和CQDs之間的界面作用，從而形成了CQDs。此外，CQDs在CN中的植入促進了管狀CCNT結構的形成。如圖1b所示，富含胺的CQDs粒徑分布均勻，直徑范圍為1.5 ~ 4 nm(平均直徑為2.1 nm)。CCNTs的TEM圖像如圖1c所示。原始碳納米管的直徑為20-70 nm，壁厚為7-8 nm。圖1d為CCNTs的管狀形貌；它們的表面均勻，沒有明顯的納米顆粒。此外，CCNTs的壁厚小于20 nm。HR-TEM圖像如圖1e和f所示。在CN管狀空心結構上可以看到許多小量子點；結果表明，CQDs石墨碳與CN石墨碳之間形成了微區域異質結構。
圖2. (a) J-V曲線，(b) 100 mW/cm-2光照下瞬態光電流密度測量
表1.在100 mW/cm-2光強度下測量的光伏參數
圖2a比較了CCNTs、CQDS、CNNTs和塊狀CN敏化器件的電流密度電壓(J-V)曲線。所測得的PV參數如表1所示。Device-I的PCE、Voc、Jsc、FF值在所有報道的碳基QDSCs中最高。g-C3N4 NTs作為塊層抑制復合，促進電子和空穴的分離，并在TiO2和CCNTs之間形成Ⅱ型能帶排列。Voc的改善可以歸因于CCNTs與TiO2之間Ⅱ型帶對齊的形成，加速了光生載體的分離，導致了更高的Voc。圖2b比較了所制備器件的快速光響應和穩定性特性。在光照下，電流迅速增加；在停止照射后迅速減少。這種顯著增加的光電流證明了CCNTs敏化器件的有效捕光性能。Device-I相對于其他器件的更好的性能可以歸因于CQDs與CN之間的界面相互作用調整了CCNTs的電子結構，使其光載流子轉移壘減小。
圖3. (a)化學電容(Cm)和(b)外加電壓(V)下的復合電阻(Rrec)
如圖3a所示，所有器件在不同偏置電壓下的相似值表明，吸光材料對TiO2電子受體CB邊緣的影響可以忽略不計。此外，在相同的偏置電壓下，可以觀察到Rrec值的顯著差異(圖3b)。此外，Rrec值與光陽極/電解質界面的電荷復合率(CRR)成反比。一般情況下，光陽極/電解質界面處的CRR是由TiO2中的光生電子與電解質的復合以及TiO2/電解質界面處電子的回流決定的。因此，Device-I相對于其他器件的Rrec值較高，可能是由于TiO2向CCNTs回流速度較慢，而CCNTs向TiO2的電子轉移速度較快，從而提高了電池性能。
圖4.穩定性測試：所有設備的（a）開路電壓（Voc），（b）短路電流（Jsc），（c）填充系數（FF）和（d）功率轉換效率（PCE）
太陽能電池的穩定性對于實際應用至關重要。測定了所有器件的工作光穩定性。所有器件在100 mW/cm-2光源下照射8 h，每小時記錄Voc、Jsc、FF、PCE等PV參數。記錄的結果如圖9所示。所有設備均在空氣中儲存，未密封。從圖中可以看出，Device-II、Device-III和Device-IV的PCE值持續下降，而Device-I的PCE值在前2 h從1.01%下降到0.92%，之后PCE值保持不變。Device-I的卓越穩定性可以歸功于CCNTs產生的中間間隙態，它可以增強電解質/QD界面上的電荷轉移，減少與空穴或電解質的復合。CCNTs捕獲電子抑制電荷復合速率。分離的電子可以通過外部電路收集。因此，減少重組可以提高QDSCs的光穩定性。
【總結與展望】
本研究制備了基于CCNTs的“綠色”QDSCs(嵌入CQDs的CN NTs)，制備了PCE平均為1.01%的捕光材料；這是所有碳基QDSCs中最高的。太陽能電池器件的優異性能可以歸功于管狀微區域異質結構。設計良好的CCNTs結構有利于電荷分離。此外，富氮CQDs在CCNTs中的整合調整了能帶排列，并通過降低能量勢壘來最大化可見光收獲，從而協同提高了器件的電荷收集效率。此外，與CQDs-、CNNTs-和塊狀CN-敏化器件相比，CCNTs敏化器件具有更好的光穩定性。總的來說，CQDs與CN的合理組合可以以高效光能采集器的形式使用，以提高太陽能電池的光伏性能。
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